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TECHNICAL ARTICLES衍射圖,討論一
關(guān)于很多同學(xué)眼中的“鬼峰",我們看過了“答案"起源于基本的數(shù)據(jù)處理(數(shù)據(jù)還原和數(shù)據(jù)校正)對|Fo|的影響。很多時候在遇到偏大的Q峰的時候,不管是一些審稿人還是學(xué)生,都會馬上去想到“吸收校正"(不知道這個想法起源于何處),然后很多同學(xué)會莫名地把90%的原因歸結(jié)于此。甚至在沒有看過數(shù)據(jù)的情況下,立刻的回答就是去做吸收校正。然而對于常見的莫名其妙的鬼峰的原因,比如晶體和測試的問題,卻常常被忽略。這里面的原因有很多,我相信大多數(shù)同學(xué)拿到手的數(shù)據(jù)都只是hkl,而不是衍射圖。很多時候如果不是刻意去問,衍射圖永遠(yuǎn)被遺忘在角落里,不知所蹤。很多同學(xué)會認(rèn)為衍射圖是可有可無的東西,堅定地認(rèn)為數(shù)據(jù)已經(jīng)很好,無需質(zhì)疑。
顯而易見,常見的影響|Fo|的原因是孿晶,特別是衍射圖上可以明顯觀察到的非缺面孿晶。之前的講座里,我們講過非缺面孿晶實(shí)際上的困擾在于,由于孿晶的衍射點(diǎn)的疊加,|Fo|測試的不對,并不是什么晶胞定不出來,指標(biāo)化率低。后者都只是表觀上的問題,而不是本質(zhì)問題。既然如此,我們可以得知Q峰一定會受到孿晶的影響。想象一下如果沒有去孿晶化,你收到的是兩個不同取向的晶體疊加在一起的數(shù)據(jù),我們?nèi)绾文塬@得單一取向的結(jié)構(gòu)?除非神奇地避開了所有的overlapping的衍射點(diǎn)...
舉例說明
我們看下面這個例子:
開始拿到這個數(shù)據(jù)文件的時候,我們會看到這個數(shù)據(jù)算是“質(zhì)量上佳",分辨率很高,信噪比很好,Rint很低… 除了不知道為什么經(jīng)常被忽視的Redundancy(Or Multiplicity)偏低(這里要敲黑板強(qiáng)調(diào),Redundancy是個很重要的參數(shù))。
▲圖1 overall data statistics
但是結(jié)構(gòu)精修卻是非常糾結(jié)。在基本結(jié)構(gòu)框架對的情況下,在I原子1.2A附近周圍存在一個11.24的Q峰,Q2也高達(dá)8.2。我相信很多同學(xué)都會認(rèn)為這是截斷效應(yīng)的鬼峰或者吸收校正不足造成—口口相傳的金標(biāo)準(zhǔn)1.2 ?以內(nèi)。然而各原子的溫度因子并無太大異常,較低的負(fù)峰也只有-2.1,歸結(jié)于吸收校正貌似說不過去。截斷效應(yīng)也不是萬金油… 。我相信會有很多同學(xué)會去做squeeze,以求掩蓋掉無法解釋的問題。然而就算撇開該不該用,對于這兩個Q峰,Squeeze會有用就見鬼了..(參見晶體日記四)
▲圖2 Abnormal Q Peaks
不過不管是什么原因,這么大的Q峰,總歸要謹(jǐn)慎地對待。一般Rint相對很低,R1值卻很高的情況下,很多時候我們會懷疑這是一個孿晶(缺面孿晶)。在沒有衍射圖的情況下,我們可以使用platon去檢測一下大概的孿晶法則的情況。然而Platon給出的情況卻是一個看起來不怎么靠譜的孿晶法則:
當(dāng)然有時候,甚至很多時候是:
這個孿晶法則不管怎么使用,對結(jié)構(gòu)精修并沒有起到任何作用,Q峰依然在那里。此時如果真的認(rèn)為這不是孿晶的問題,而是無序,那么就掉入了陷阱里了。不管怎么樣,是不是非缺面孿晶都不應(yīng)該是軟件基于HKL文件分析告訴我們(不管哪個程序有效果的都只是很少一部分),而是實(shí)際的觀察到。好在,衍射圖沒有被當(dāng)作"用完即扔的垃圾"丟棄掉,那么回到衍射圖和倒易空間,所有的問題就一目了然了。
▲圖3 衍射圖和倒易空間
在a軸方向,這個衍射點(diǎn)真的一言難盡。我們無法得知,在得到hkl文件的時候,為什么沒有人提到指標(biāo)化的問題以及衍射點(diǎn)排列的問題。也許是結(jié)果看起來很漂亮的hkl文件,讓這些問題都被忽略到了一邊。知道了問題,解決問題就變得簡單直接。雖然對于這個孿晶的處理一點(diǎn)都不簡單,因為孿晶的衍射點(diǎn)太過于“密接‘’,探測器的距離也沒有設(shè)置到合適的距離,整個的處理過程花費(fèi)了很久的時間。但是結(jié)果處理出的結(jié)果驗證了之前的猜測,這些詭異的Q峰不見了。所有浪費(fèi)的時間都只是因為忽略了時間應(yīng)該記錄的“孿晶"問題(當(dāng)然衍射點(diǎn)排列的異常不一定是孿晶問題,兩者之間不能劃上等號)。
▲圖4 Final Refinement
總結(jié)
所以,對于顯而易見的問題,我們不應(yīng)該選擇性地忽視。不要隨意地丟棄衍射圖,也不要忽略在|Fo|會明顯不對的情況下,去分析結(jié)構(gòu)精修。數(shù)據(jù)本身都不對的情況,去費(fèi)力的腦洞大開,解釋本身錯誤的電子云圖,是在…浪費(fèi)時間。(未完待續(xù))
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